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载体Al/Si比对Cu-ZnO-ZrO2催化剂上CO2加氢合成甲醇的影响?

袁野 , 纳薇 , 王华 , 高文桂

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2016.24.006

用直接合成法制备了不同铝硅物质的量比 Al-SBA-15(β)(β=n(Al)/n(Si)=0,0.02,0.03,0.05)介孔分子筛,并采用浸渍法制备了金属负载量m=35%的CZZ/Al-SBA-15(β)负载型介孔催化剂,考察了 Al/Si 比对负载催化剂结构和性能的影响。采用 N2吸附-脱附、X 射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO2吸附(CO2-TPD)、NH3吸附(NH3-TPD)和透射电子显微镜(TEM)等手段对样品进行了表征,在固定床反应器上评价了其 CO2加氢合成甲醇的催化性能。实验结果表明,CZZ/Al-SBA-15(β)具有介孔结构,Al的引入不但增加了载体表面酸性位点,同时还提高了催化剂表面铜分散度(DCu%)和铜比表面积(SCu )以及促进了Cu+-O-Zn活性位的形成,从而大大提高了催化剂的活性。其中CZZ/Al-SBA-15(0.03)催化剂的甲醇选择性达到26%,与不掺铝的 CZZ/Al-SBA-15(0)催化剂相比,甲醇选择性提高了11%,但随着掺 Al量的继续增加,酸性太强,CO2吸附能力下降,活性反而降低。

关键词: Al-SBA-1 5 , 浸渍法 , 甲醇 , 分散度 , CZZ/Al-SBA-1 5 , CO2 加氢

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